-
硫在氢气中的燃烧反应在气象化学、燃烧反应和大气污染中都扮演着重要的角色, 近年来一直受到广泛关注, 其逆反应也渐渐成为人们的研究对象. 以L 等得到的精确势能面(L S J, Zhang P Y, Han K L, He G Z 2012 J. Chem. Phys. 136 94308) 为基础, 用准经典轨线法对交换反应H(D)+SH/SD的动力学性质进行了研究. 计算了包括反应截面、速率常数、不透明函数、产物振动和转动分布等在内 的标量性质和包括产物散射方向、转动角动量定向和取向性质在内的矢量性质. 详细分析了碰撞能量和同位素效应对反应H(D)+SH/SD 的动力学性质的影响. 结果表明, 随着碰撞能量的增加, 反应截面逐渐增大, 产物的后向散射逐渐减弱, 产物转动角动量的取向和定向性质逐渐增强; 另外, 同位素效应对反应的动力学性质也有明显的影响. 以反应动力学性质和势能面为基础, 详细讨论了反应H(D)+SH/SD 的反应机制.Sulfur in hydrogen combustion reaction chemistry, which plays an important role in meteorology, combustion reactions, and atmospheric pollution, has been extensively investigated recently. And its reverse reaction has also been a research object gradually. The research in this paper is based on the exact potential energy surface (L S J, Zhang P Y, Han K L, He G Z 2012 J. Chem. Phys. 136 094308), with using the method of quasi-classical trajectory on the exchange reaction of H (D)+SH/SD dynamic properties. In this paper, the scalar properties are calculated, including the cross section, rate constant, opacity function, product vibrational, rotational distributions, product scattering direction, rotational angular momentum orientation, and alignment properties. In this paper, how the collision energy and the isotope affect the reaction H (D)+SH/SD kinetic properties is analyzed in detail. The results show that as collision energy increases, the reaction cross section increases, product backscatter weakens gradually while the product rotational angular momentum alignment and orientation nature strengthen gradually. In addition, the isotope effect has a significant influence on the reaction kinetics. The reaction mechanism which is shown in the title and based on the reaction kinetics and the potential energy surface, is also discussed in this paper.
-
Keywords:
- quasi-classical trajectory /
- reaction cross sections /
- rate constant /
- ro-vibrational distribution
[1] Maiti B, Schatz G C, Lendvay G 2004 J. Chem. Phys. A 108 8772
[2] Kłos J A, Dagdigian P J, Alexander M H 2007 J. Chem. Phys. 127 154321
[3] Lara M, Jambrina P G, Varandas A, Launay J M, Aoiz F J 2011 J. Chem. Phys. 135 134313
[4] Berteloite C, Lara M, Bergeat A, Le Picard S D, Dayou F, Hickson K M, Canosa A, Naulin C, Launay J M, Sims I R, Costes M 2010 Phys. Rev. Lett. 105 203201
[5] Lee S H, Liu K 1998 Chem. Phys. Lett. 290 323
[6] Martin R L 1983 J. Phys. Chem. 87 750
[7] L S J, Zhang P Y, Han K L, He G Z 2012 J. Chem. Phys. 136 94308
[8] Bai M M, Ge M H, Yang H, Zheng Y J 2012 Chin. Phys. B 21 123401
[9] L S J, Zhang P Y, He G Z 2012 Chin. Phys. Lett. 29 073401
[10] L S J, Zhang P Y, He G Z 2012 Chin. J. Chem. Phys. 25 291
[11] Guo Y H, Zhang F Y, Ma H Z 2013 Commun. Comput. Chem. 1 99
[12] Guo Y H, Zhang F Y, Ma H Z 2013 Chin. Phys. B 22 053402
[13] Li Y M, Sun P 2011 Chem. Phys. 389 116
[14] Braunstein M, Adler Golden S, Maiti B, Schatz G 2004 J. Chem. Phys. 120 4316
[15] Zhang W Q, Cong S L, Zhang C H, Xu X S, Chen M D 2009 J. Phys. Chem. A 113 4192
[16] Brando J, Rio C 2007 Mol. Phys. 105 359
[17] Hou C Y, Li Y M 2009 Chem. Phys. 364 64
[18] Jorfi M, Honvault P 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 8414
[19] Kong H, Liu X G, Xu W W, Liang J J, Zhang Q G 2009 Acta Phys. Sin. 58 6926 (in Chinese) [孔浩, 刘新国, 许文武, 梁景娟, 张庆刚 2009 58 6926]
[20] Xia W Z, Yu Y J, Yang C L 2012 Acta Phys. Sin. 61 223401 (in Chinese) [夏文泽, 于永江, 杨传路 2012 61 223401]
[21] Wang M L, Han K L, He G Z 1998 J. Phys. Chem. A 102 10204
[22] Wang M L, Han K L, He G Z 1998 J. Chem. Phys. 109 5446
[23] Chu T S, Han K L 2008 Phys. Chem. Chem. Phys. 10 2431
[24] Li H, Zheng B, Meng Q T 2012 Acta Phys. Sin. 61 153401 (in Chinese) [李红, 郑斌, 孟庆田 2012 61 153401]
[25] Liu Y F, He X H, Shi D H, Sun J F 2011 Chin. Phys. B 20 078201
[26] Chen T Y, Zhang W P, Wang X Q, Zhao G J 2009 Chem. Phys. 365 158
[27] Wang W, Rosa C, Brandao J 2006 Chem. Phys. Lett. 418 250
[28] Varandas A J C, Poveda L 2006 Theor. Chim. Acta 116 404
[29] Aoiz F J, Brouard M, Enriquez P A 1996 J. Chem. Phys. 105 4964
[30] Xu Z H, Zong F J 2011 Chin. Phys. B 20 063104
[31] Liu Y F, Liu Y L, Liang B 2012 Chin. Phys. B 21 098201
-
[1] Maiti B, Schatz G C, Lendvay G 2004 J. Chem. Phys. A 108 8772
[2] Kłos J A, Dagdigian P J, Alexander M H 2007 J. Chem. Phys. 127 154321
[3] Lara M, Jambrina P G, Varandas A, Launay J M, Aoiz F J 2011 J. Chem. Phys. 135 134313
[4] Berteloite C, Lara M, Bergeat A, Le Picard S D, Dayou F, Hickson K M, Canosa A, Naulin C, Launay J M, Sims I R, Costes M 2010 Phys. Rev. Lett. 105 203201
[5] Lee S H, Liu K 1998 Chem. Phys. Lett. 290 323
[6] Martin R L 1983 J. Phys. Chem. 87 750
[7] L S J, Zhang P Y, Han K L, He G Z 2012 J. Chem. Phys. 136 94308
[8] Bai M M, Ge M H, Yang H, Zheng Y J 2012 Chin. Phys. B 21 123401
[9] L S J, Zhang P Y, He G Z 2012 Chin. Phys. Lett. 29 073401
[10] L S J, Zhang P Y, He G Z 2012 Chin. J. Chem. Phys. 25 291
[11] Guo Y H, Zhang F Y, Ma H Z 2013 Commun. Comput. Chem. 1 99
[12] Guo Y H, Zhang F Y, Ma H Z 2013 Chin. Phys. B 22 053402
[13] Li Y M, Sun P 2011 Chem. Phys. 389 116
[14] Braunstein M, Adler Golden S, Maiti B, Schatz G 2004 J. Chem. Phys. 120 4316
[15] Zhang W Q, Cong S L, Zhang C H, Xu X S, Chen M D 2009 J. Phys. Chem. A 113 4192
[16] Brando J, Rio C 2007 Mol. Phys. 105 359
[17] Hou C Y, Li Y M 2009 Chem. Phys. 364 64
[18] Jorfi M, Honvault P 2011 Phys. Chem. Chem. Phys. 13 8414
[19] Kong H, Liu X G, Xu W W, Liang J J, Zhang Q G 2009 Acta Phys. Sin. 58 6926 (in Chinese) [孔浩, 刘新国, 许文武, 梁景娟, 张庆刚 2009 58 6926]
[20] Xia W Z, Yu Y J, Yang C L 2012 Acta Phys. Sin. 61 223401 (in Chinese) [夏文泽, 于永江, 杨传路 2012 61 223401]
[21] Wang M L, Han K L, He G Z 1998 J. Phys. Chem. A 102 10204
[22] Wang M L, Han K L, He G Z 1998 J. Chem. Phys. 109 5446
[23] Chu T S, Han K L 2008 Phys. Chem. Chem. Phys. 10 2431
[24] Li H, Zheng B, Meng Q T 2012 Acta Phys. Sin. 61 153401 (in Chinese) [李红, 郑斌, 孟庆田 2012 61 153401]
[25] Liu Y F, He X H, Shi D H, Sun J F 2011 Chin. Phys. B 20 078201
[26] Chen T Y, Zhang W P, Wang X Q, Zhao G J 2009 Chem. Phys. 365 158
[27] Wang W, Rosa C, Brandao J 2006 Chem. Phys. Lett. 418 250
[28] Varandas A J C, Poveda L 2006 Theor. Chim. Acta 116 404
[29] Aoiz F J, Brouard M, Enriquez P A 1996 J. Chem. Phys. 105 4964
[30] Xu Z H, Zong F J 2011 Chin. Phys. B 20 063104
[31] Liu Y F, Liu Y L, Liang B 2012 Chin. Phys. B 21 098201
-
[1] 赵文丽, 宋玉志, 马超, 高峰, 孟庆田. 基于一个新SiH2(11A′)势能面的H+SiH反应动力学研究. , 2024, 73(20): 203401. doi: 10.7498/aps.73.20240859 [2] 朱传新, 秦建国, 郑普, 蒋励, 朱通华, 鹿心鑫. 14 MeV附近191Ir(n,2n)190Ir反应截面实验研究. , 2022, 71(19): 192501. doi: 10.7498/aps.71.20220776 [3] 赵文丽, 孙丰伟, 张红, 王永刚, 高峰, 孟庆田. $ {\text{D}} + {\text{Si}}{{\text{D}}^ + } \to {{\text{D}}_2} + {\text{S}}{{\text{i}}^ + } $ 反应量子波包动力学研究. , 2022, 71(22): 228201. doi: 10.7498/aps.71.20221155[4] 张奇玮, 栾广源, 任杰, 阮锡超, 贺国珠, 鲍杰, 孙琪, 黄翰雄, 王朝辉, 顾旻皓, 余滔, 解立坤, 陈永浩, 安琪, 白怀勇, 鲍煜, 曹平, 陈昊磊, 陈琪萍, 陈裕凯, 陈朕, 崔增琪, 樊瑞睿, 封常青, 高可庆, 韩长材, 韩子杰, 何泳成, 洪杨, 黄蔚玲, 黄锡汝, 季筱璐, 吉旭阳, 蒋伟, 江浩雨, 姜智杰, 敬罕涛, 康玲, 康明涛, 李波, 李超, 李嘉雯, 李论, 李强, 李晓, 李样, 刘荣, 刘树彬, 刘星言, 穆奇丽, 宁常军, 齐斌斌, 任智洲, 宋英鹏, 宋朝晖, 孙虹, 孙康, 孙晓阳, 孙志嘉, 谭志新, 唐洪庆, 唐靖宇, 唐新懿, 田斌斌, 王丽娇, 王鹏程, 王琦, 王涛峰, 文杰, 温中伟, 吴青彪, 吴晓光, 吴煊, 羊奕伟, 易晗, 于莉, 于永积, 张国辉, 张林浩, 张显鹏, 张玉亮, 张志永, 赵豫斌, 周路平, 周祖英, 朱丹阳, 朱科军, 朱鹏, 朱兴华. 基于CSNS反角白光中子源的中子俘获反应截面测量技术研究. , 2021, 70(22): 222801. doi: 10.7498/aps.70.20210742 [5] 袁方园, 朱子亮. D + DBr反应的态-态动力学研究. , 2020, 69(11): 113401. doi: 10.7498/aps.69.20200321 [6] 吕子瑶, 潘雨佳, 王长顺. 不同类型偶氮材料光致双折射的温度特性研究. , 2017, 66(24): 244203. doi: 10.7498/aps.66.244203 [7] 唐晓平, 周灿华, 和小虎, 于东麒, 杨阳. 碰撞能对H+CH+→C++H2反应立体动力学性质的影响. , 2017, 66(2): 023401. doi: 10.7498/aps.66.023401 [8] 段志欣, 邱明辉, 姚翠霞. 采用量子波包方法和准经典轨线方法研究S(3P)+HD反应. , 2014, 63(6): 063402. doi: 10.7498/aps.63.063402 [9] 马建军. 碰撞能对反应Sr+CH3I→SrI+CH3的立体动力学影响. , 2014, 63(6): 063401. doi: 10.7498/aps.63.063401 [10] 许雪松, 杨鲲, 孙佳石, 尹淑慧. O+DCl→OD+Cl反应的动力学性质研究. , 2014, 63(10): 103401. doi: 10.7498/aps.63.103401 [11] 马建军. 反应物NO的转动激发对反应N(4S)+NO(X2Π)→N2(X3Σg-)+O(3P)影响的立体动力学研究. , 2013, 62(2): 023401. doi: 10.7498/aps.62.023401 [12] 夏文泽, 于永江, 杨传路. 同位素取代和碰撞能对N(4S)+H2反应立体动力学性质的影响. , 2012, 61(22): 223401. doi: 10.7498/aps.61.223401 [13] 李红, 郑斌, 孟庆田. 转动激发对O+HBrOH+Br反应的立体动力学性质的准经典轨线理论研究. , 2012, 61(15): 153401. doi: 10.7498/aps.61.153401 [14] 朱志艳, 朱正和, 张莉, 李培刚, 唐为华, 郑莹莹. T+OD体系的同位素交换反应动力学. , 2011, 60(12): 123102. doi: 10.7498/aps.60.123102 [15] 王平. C+OH(v=0—3, j=0—3)→CO+H反应的准经典轨线研究. , 2011, 60(5): 053401. doi: 10.7498/aps.60.053401 [16] 冯兴, 朱正和, 刘晓亚, 杨向东, 黄玮. SiH2体系的分子反应动力学. , 2009, 58(12): 8217-8223. doi: 10.7498/aps.58.8217 [17] 黄明辉, 甘再国, 范红梅, 苏朋源, 马 龙, 周小红, 李君清. 超重核合成时的驱动势与热熔合反应截面. , 2008, 57(3): 1569-1575. doi: 10.7498/aps.57.1569 [18] 陆 晓, 孙小军, 杨永栩. 在独立α集团模型下对敲出反应16O(p,pα)12C和16 O(α,2α)12C的研究. , 2003, 52(9): 2131-2134. doi: 10.7498/aps.52.2131 [19] 孙桂华, 杨向东. H+H2反应截面的全量子力学研究. , 2002, 51(3): 506-511. doi: 10.7498/aps.51.506 [20] 宁振江, 李加兴, 郭忠言, 詹文龙, 王建松, 肖国青, 王全进, 王金川, 王猛, 王建峰, 陈志强. 质子滴线核12N在28Si靶上的核反应总截面测量. , 2001, 50(4): 644-648. doi: 10.7498/aps.50.644
计量
- 文章访问数: 6012
- PDF下载量: 385
- 被引次数: 0
下载:
