H2在MgO团簇吸附的从头计算研究

陈宏善; 陈华君

doi:10.7498/aps.60.073601

摘要

根据最稳定幻数MgO团簇的结构特点,对H2在岩盐和管状结构(MgO)9,12表面的吸附性质进行了从头计算研究.结果表明H2可以在处于团簇不同位置的Mg正离子或氧负离子上发生物理吸附;在Mg离子上H2以侧位方式吸附并向Mg转移电子,在O离子上H2以端位方式吸附并被明显极化.吸附的稳定性主要依赖于吸附离子的位置即配位数,Mg/O离子的配位数越低则吸附越强;在配位数相同时,H2在M

关键词:

团簇 /
MgO /
H2吸附 /
DFT

Based on the most stable structures of the magic MgO clusters, the adsorption of H2 onto the rocksalt and hexagonal tube (MgO)9,12 is studied using first principal method. The results show that physical adsorption can be formed on Mg+q or O-q ions at different sites of the clusters. On the top of the Mg+q ions, H2 is adsorbed in the side-on manner and donates electrons to the ions. On the top of the O-q ions, H2 is adsorbed in the end-on manner and the molecule is polarized. The strength of the adsorption depends mainly on the location of the Mg/O ions, and the smaller the coordination number of the ions, the stronger the adsorption of H2 is. For the Mg/O ions with the same coordination number, the adsorption formed onto the Mg+q is stronger. According to the Mg or O ions and their locations, the adsorption energy ranges from 0.03 eV to 0.08 eV.

Keywords:

cluster /
MgO /
H2 adsorption /
DFT

作者及机构信息

1.
西北师范大学物理与电子工程学院, 兰州 730070

基金项目: 国家自然科学基金(批准号:20873102)和西北师范大学科技创新工程 (批准号:NWNU-KJCXGC03-62) 资助的课题.

Authors and contacts

1.
College of Physics and Electronic Engineering, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China

参考文献

[1]	Schlapbach L, Züttel A 2001 Nature 414 353
[2]	Coontz R, Hanson B 2004 Science 305 957
[3]	Zhao Y F, Kim Y H, Dillon A C, Heben M J, Zhang S B 2005 Phys. Rev. Lett. 94 155504
[4]	Zhou J J, Chen Y G, Wu Z L, Zheng X, Fang Y C, Gao T 2009 Acta Phys. Sin. 58 4853 (in Chinese) [周晶晶、陈云贵、吴朝玲、郑欣、房玉超、高涛 2009 58 4853]
[5]	Ni M Y, Wang X L, Zeng Z 2009 Chin. Phys. B 18 357
[6]	Liu X Y, Wang C Y, Tang Y J, Sun W G, Wu W D 2010 Chin. Phys. B 19 036103
[7]	Degenhardt D, Lauter H J, Haensel R 1987 Jpn. J. Appl. Phys. 26 341
[8]	Skofronick J G, Toennies J P, Traeger F, Weiss H 2003 Phys. Rev. B 67 035413
[9]	Larese J Z, Arnold T, Frazier L, Hinde R J, Ramirez-Cuersta A J 2008 Phys. Rev. Lett. 101 165302
[10]	Hermansson K, Baudin M, Ensing B, Alfredsson M, Wojcik M 1998 J. Chem. Phys. 109 7515
[11]	Wu G X, Zhang J Y, Wu Y Q, Li Q, Chou K C, Bao X H 2009 J. Alloys Compd. 480 788
[12]	Dawoud J N, Jack D B 2009 Appl. Surf. Sci. 256 1443
[13]	Sawabe K, Koga N, Morokuma K, Lwasawa Y 1992 J. Chem. Phys. 97 6871
[14]	Sawabe K, Koga N, Morokuma K, Lwasawa Y 1994 J. Chem. Phys. 101 4819
[15]	Ziemann P J, Castleman A W Jr. 1991 J. Chem. Phys. 94 718
[16]	Saunders W A, 1989 Z. Phys. D: At. Mol. Clust. 12 601
[17]	Katakuse I, Ichihara T, Ito H, Hirai M 1990 Mass Spectr. 4 16
[18]	Fu X H, Yin Y, Zhang L, Ye H 2009 Acta Phys. Sin. 58 5007 (in Chinese) [傅兴海、尹伊、张磊、叶辉 2009 58 5007]
[19]	Dong R B, Chen X S, Wang X F, Lu W 2008 J. Chem. Phys.129 044705
[20]	Carrasco J, Illas F, Bromley S T 2007 Phys. Rev. Lett. 99 235502
[21]	Jain A, Kumar V, Sluiter M, Kawazoe Y 2006 Comput. Mater. Sci. 36 171
[22]	Bawa F, Panas I 2002 Phys. Chem. Chem. Phys. 4 103
[23]	Calvo F 2003 Phys. Rev. B 67 131403
[24]	Becke A D 1993 J. Chem. Phys. 98 5648
[25]	Vosko S H, Wilk L, Nusair M 1980 Can. J. Phys. 58 1200
[26]	Lee C, Yang W, Parr R G 1988 Phys. Rev. B 37 785
[27]	Frisch, M J, Trucks G W, Schlegel H B et al Gaussian 03. Revision E.01. Wallingford CT: Gaussian Inc.2004.

施引文献

[1]	Schlapbach L, Züttel A 2001 Nature 414 353
[2]	Coontz R, Hanson B 2004 Science 305 957
[3]	Zhao Y F, Kim Y H, Dillon A C, Heben M J, Zhang S B 2005 Phys. Rev. Lett. 94 155504
[4]	Zhou J J, Chen Y G, Wu Z L, Zheng X, Fang Y C, Gao T 2009 Acta Phys. Sin. 58 4853 (in Chinese) [周晶晶、陈云贵、吴朝玲、郑欣、房玉超、高涛 2009 58 4853]
[5]	Ni M Y, Wang X L, Zeng Z 2009 Chin. Phys. B 18 357
[6]	Liu X Y, Wang C Y, Tang Y J, Sun W G, Wu W D 2010 Chin. Phys. B 19 036103
[7]	Degenhardt D, Lauter H J, Haensel R 1987 Jpn. J. Appl. Phys. 26 341
[8]	Skofronick J G, Toennies J P, Traeger F, Weiss H 2003 Phys. Rev. B 67 035413
[9]	Larese J Z, Arnold T, Frazier L, Hinde R J, Ramirez-Cuersta A J 2008 Phys. Rev. Lett. 101 165302
[10]	Hermansson K, Baudin M, Ensing B, Alfredsson M, Wojcik M 1998 J. Chem. Phys. 109 7515
[11]	Wu G X, Zhang J Y, Wu Y Q, Li Q, Chou K C, Bao X H 2009 J. Alloys Compd. 480 788
[12]	Dawoud J N, Jack D B 2009 Appl. Surf. Sci. 256 1443
[13]	Sawabe K, Koga N, Morokuma K, Lwasawa Y 1992 J. Chem. Phys. 97 6871
[14]	Sawabe K, Koga N, Morokuma K, Lwasawa Y 1994 J. Chem. Phys. 101 4819
[15]	Ziemann P J, Castleman A W Jr. 1991 J. Chem. Phys. 94 718
[16]	Saunders W A, 1989 Z. Phys. D: At. Mol. Clust. 12 601
[17]	Katakuse I, Ichihara T, Ito H, Hirai M 1990 Mass Spectr. 4 16
[18]	Fu X H, Yin Y, Zhang L, Ye H 2009 Acta Phys. Sin. 58 5007 (in Chinese) [傅兴海、尹伊、张磊、叶辉 2009 58 5007]
[19]	Dong R B, Chen X S, Wang X F, Lu W 2008 J. Chem. Phys.129 044705
[20]	Carrasco J, Illas F, Bromley S T 2007 Phys. Rev. Lett. 99 235502
[21]	Jain A, Kumar V, Sluiter M, Kawazoe Y 2006 Comput. Mater. Sci. 36 171
[22]	Bawa F, Panas I 2002 Phys. Chem. Chem. Phys. 4 103
[23]	Calvo F 2003 Phys. Rev. B 67 131403
[24]	Becke A D 1993 J. Chem. Phys. 98 5648
[25]	Vosko S H, Wilk L, Nusair M 1980 Can. J. Phys. 58 1200
[26]	Lee C, Yang W, Parr R G 1988 Phys. Rev. B 37 785
[27]	Frisch, M J, Trucks G W, Schlegel H B et al Gaussian 03. Revision E.01. Wallingford CT: Gaussian Inc.2004.

[1]	张春艳. H离子团簇高次谐波平台展宽与团簇膨胀. , 2023, 72(21): 214203. doi: 10.7498/aps.72.20230534
[2]	王小霞, 刘鑫, 张琼, 陈宏善. 吸附氢分子的振动态及熵的计算. , 2017, 66(10): 103601. doi: 10.7498/aps.66.103601
[3]	王花, 陈琼, 王文广, 厚美瑛. 颗粒气体团簇行为实验研究. , 2016, 65(1): 014502. doi: 10.7498/aps.65.014502
[4]	孟增睿, 张伟斌, 杜宇, 尚丽平, 邓琥. FOX-7转晶行为的太赫兹光谱及理论计算研究. , 2015, 64(7): 073302. doi: 10.7498/aps.64.073302
[5]	杜建宾, 武德起, 唐延林, 隆正文. 外场作用下邻苯二甲酸二丁酯的分子结构和光谱研究. , 2015, 64(7): 073101. doi: 10.7498/aps.64.073101
[6]	吕瑾, 杨丽君, 王艳芳, 马文瑾. Al2Sn（n=210）团簇结构特征和稳定性的密度泛函理论研究. , 2014, 63(16): 163601. doi: 10.7498/aps.63.163601
[7]	姚建刚, 宫宝安, 王渊旭. NO在Yn(n=1–12)团簇表面的解离性吸附. , 2013, 62(24): 243601. doi: 10.7498/aps.62.243601
[8]	杜建宾, 唐延林, 隆正文. 外电场作用下的五氯酚分子结构和电子光谱的研究. , 2012, 61(15): 153101. doi: 10.7498/aps.61.153101
[9]	韩小静, 王音, 林正喆, 张文献, 庄军, 宁西京. 团簇异构体生长概率的理论预测. , 2010, 59(5): 3445-3449. doi: 10.7498/aps.59.3445
[10]	赖云锋. 合成参数对气-液-固法低温生长MgO纳米线的影响. , 2010, 59(12): 8814-8819. doi: 10.7498/aps.59.8814
[11]	张林, 张彩碚, 祁阳. 低温下Au959团簇负载于MgO(100)表面后结构变化的分子动力学研究. , 2009, 58(13): 53-S57. doi: 10.7498/aps.58.53
[12]	陈宏善, 孟凡顺, 李向富, 张素玲. (TiO2)n(n=3—6)团簇吸附水分子的理论研究. , 2009, 58(2): 887-892. doi: 10.7498/aps.58.887
[13]	黄多辉, 王藩侯, 闵军, 朱正和. 外电场作用下MgO分子的特性研究. , 2009, 58(5): 3052-3057. doi: 10.7498/aps.58.3052
[14]	杨明, 刘建胜, 蔡懿, 王文涛, 王成, 倪国权, 李儒新, 徐至展. 低密度大尺寸团簇形成的诊断研究. , 2008, 57(1): 176-180. doi: 10.7498/aps.57.176
[15]	石中兵, 姚良骅, 丁玄同, 段旭如, 冯北滨, 刘泽田, 肖维文, 孙红娟, 李旭, 李伟, 陈程远, 焦一鸣. HL-2A托卡马克超声分子束注入深度和加料效果研究. , 2007, 56(8): 4771-4777. doi: 10.7498/aps.56.4771
[16]	何春龙, 袁喆, 申旭阳, 许雅歌, 李家明. 价键优选法：二、三周期小团簇的理论研究. , 2006, 55(1): 162-170. doi: 10.7498/aps.55.162
[17]	袁勇波, 刘玉真, 邓开明, 杨金龙. SiN团簇光电子能谱的指认. , 2006, 55(9): 4496-4500. doi: 10.7498/aps.55.4496
[18]	袁　喆, 何春龙, 王晓路, 刘海涛, 李家明. 团簇的第一原理分子动力学计算研究：价键优选法. , 2005, 54(2): 628-635. doi: 10.7498/aps.54.628
[19]	肖雪, 李海洋, 罗晓琳, 牛冬梅, 温丽华, 王宾, 梁峰, 侯可勇, 张娜珍. CS2团簇增强的激光多价电离现象的质谱研究. , 2005, 54(11): 5098-5103. doi: 10.7498/aps.54.5098
[20]	杨朝文, V.A.Khodyrev, V.S.Kulikauskas. H+2，H+3团簇离子在沟道条件下的背散射质子产额测量. , 2003, 52(8): 1895-1900. doi: 10.7498/aps.52.1895

计量

文章访问数: 7798
PDF下载量: 903
被引次数: 0

姓名
邮箱
手机号码
标题
留言内容
验证码

搜索

留言板