欣逢杨振宁先生百年诞辰, 已有不少文章总结了杨先生对当代物理学发展的重要科学影响. 笔者认为, 作为当代最伟大的理论物理学家之一, 杨先生不仅以诸多具体的科学贡献推动了当代物理学革命性的进步, 而且其独特的科学风格在国际学术界独树一帜, 其学术思想更是深邃隽永、对中国和世界的物理学发展有长远的启发作用. 笔者将结合学习杨振宁科学思想的体会, 联系自己在理论物理研究方面的科学实践(包括在1992—1994年跟随杨先生对量子开系统、超导相变和冷原子物理方面的探索), 对当代理论物理发展趋势提出一些个人的看法. 文章将通过具体实例, 阐述为什么要做“美或有用”的理论物理; 为什么基本物理的理论在一段时间内可以与直接的实验验证保持距离? 对于后者, 本文还从科学方法论(哲学)的角度就理论预言与实验证实的关系进行较为深入的讨论. 着眼于“有用”的理论物理-应用理论物理, 笔者强调了国家需求驱动的科学研究与自由探索一样, 也会导致基础物理的重要突破.

空间技术等高新领域对智能高效的热控制技术的需求日益提高, 而实现智能热控制技术的关键是要实现材料的热物性智能调控, 于是热导率可响应外场变化的热智能材料成为了研究的焦点. 本文梳理了热智能材料的最新研究进展, 从调控机理、调控幅度、应用价值等角度出发, 介绍了纳米颗粒悬浮液、相变材料、软物质材料、受电化学调控的层状材料和受特定外场调控的材料等不同种类热智能材料的研究现状, 以及以热智能材料为基础的智能热控部件在空间技术等领域的应用. 最后, 本文对热智能材料未来的研究方向进行了探讨.

本文简单回顾了固液相变储热材料发展历程, 重点针对纳米多孔定形相变材料, 从材料层面的研发设计, 到热物理层面的微观限域空间负载、结晶、导热机理, 乃至围绕异相/异质匹配提出的显著提升相变蓄传热性能的强化手段进行了总结. 同时, 指出了目前受制于单一尺度孔径无法兼顾储释热的密度和速率的现状, 并探讨在此基础上借助新型多级尺度孔径的骨架材料以突破瓶颈的可能. 最后, 系统梳理了与之伴随的一系列亟待解决的科学问题、机遇和挑战.

压缩态光场作为一种重要的量子光源, 在量子计算、量子通信、精密测量等领域有广泛的应用前景. 在非临界压缩光场产生的理论预测中, 阈值以上泵浦的简并光学参量振荡器(DOPO)产生横向空间分布为一阶厄米高斯模式的非临界压缩光场, 具有对泵浦光功率波动鲁棒性的量子特性, 因此在实验中具有重要的应用价值. 然而该非临界压缩光场的横向幅角随机旋转, 导致无法利用本底探针光对其压缩特性进行稳定的平衡零拍实验探测. 本文提出利用DOPO同时产生的与压缩光场空间正交的明亮光场作为本底探针光的实验探测方案. 理论分析表明, 该方案虽然引入了真空噪声, 但可以很好地抵消压缩光场空间模式随机旋转引入的探测输出动态波动, 得到3 dB的稳定探测结果, 且对本底探针光的相位波动具有鲁棒性. 因此该探测方案对于非临界压缩光场的实验研究具有重要的实用价值.

从量子力学诞生日起, 它的经典对应(或类比)一直是物理学家关心的话题. 本文以介观电路量子化的框架中, 带有互感的两个介观电容-电感(LC)电路为例, 首次讨论了量子纠缠的经典类比(或对应)问题. 先用有序算符内的积分理论证明其互感是产生量子纠缠的源头; 再推导出求解特征频率的公式, 就发现它与一个经典系统的小振动频率的表达式有相似之处, 该经典系统组成如下: 两个墙壁各连一个相同的弹簧, 两个弹簧之间接着一个滑动小车可以在光滑的桌面上运动, 小车挂有一根单摆. 用分析力学求此系统的小振动频率, 发现与上述介观电路的特征频率形式类似, 单摆的摆动会造成小车来回振动, 摆、小车和弹簧的互相牵制效应反映了小车和摆的“纠缠”.

纠缠态量子探测是将量子力学与信息科学相结合, 应用在目标探测领域的一种新技术, 其在灵敏度、抗干扰能力等方面具有突破传统探测技术的潜力. 在雷达探测领域, 恒虚警检测是一项具有重要的意义和应用价值的技术. 然而, 对于纠缠态量子探测系统中恒虚警检测方法的研究还没有展开, 本文针对这一问题, 提出了一种纠缠态量子探测系统的恒虚警检测方法. 该方法通过系统对噪声的实时估计, 自适应调整检测门限, 使得纠缠态量子探测系统在检测过程中始终保持恒定的虚警概率. 仿真结果表明, 所提恒虚警检测方法是正确和有效的, 能够实现纠缠态量子探测系统的恒虚警检测功能. 该方法提升了纠缠态量子探测系统的灵活性和适应性, 为量子探测技术进一步走向实用及应用奠定了理论基础.

本文研究了基于光子轨道角动量的量子通信在水下量子信道中受海洋湍流运动的影响. 基于Elamassie等提出的海洋湍流功率谱模型, 本文建立了不同海洋湍流参数与光子轨道角动量量子通信的单光子探测概率、信道容量、密钥产生率以及双光子共生纠缠度的定量关系, 并利用纠缠光子对的共生纠缠度在海洋湍流中的普适衰减特性进一步研究了轨道角动量纠缠光子对在海洋湍流中的最大纠缠距离. 研究结果表明: 水下量子通信性能和纠缠光子对的共生纠缠度都随海洋湍流的湍流动能耗散率的增大或温度方差耗散率的减小而降低; 温度和盐度因素对海洋湍流贡献的比值对水下量子通信的影响在海水是否稳定分层的条件下具有显著的区别; 在通过海洋湍流进行量子通信时, 增加信号光子的初始轨道角动量量子数可以提高量子密钥分发的密钥产生率和纠缠光子的纠缠衰减抵抗性.

随着石墨烯材料的发现, 二维材料被人们广泛认识并逐渐应用, 相比于传统二维材料, 二维过渡金属碳化物(MXene)的力学、磁学和电学性能更加优异. 本文分别利用HF溶液和LiF/HCl溶液刻蚀Ti3AlC2获得了Ti3C2Tx样品, 通过电子扫描显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和气敏特性分析, 研究了刻蚀剂对Ti3C2Tx材料结构和气敏性能的影响. 材料结构分析表明: HF和LiF/HCl刻蚀剂均对Ti3C2Tx材料具有良好的刻蚀效果; 气敏性能结果表明: LiF/HCl刻蚀剂制备的Ti3C2Tx的气敏性能优于HF刻蚀剂, 并实现了室温下宽范围、较高灵敏和较高稳定地检测NH3. 分析认为: LiF/HCl溶液刻蚀制备的Ti3C2Tx材料表面具有较高比例的—O和—OH官能团, 是其高传感性能的主要原因. 本实验研究可为Ti3C2Tx基传感器件的气敏研究和实际应用奠定一定的理论基础.

随着第四代反应堆以及先进核能利用系统的发展, 对中子核数据提出了高精度、多核素、宽能区的新要求. 目前, 中国核数据评价库(CENDL库)中相关核裂变的数据较缺失, 不足以满足当前核能发展的需求. 因此, 建立面向中子核数据需求的可靠计算方法和工具变得极为重要. 本文基于Monte-Carlo方法建立了裂变碎片质量动能计算模型, 研究了中低能中子诱发232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片的分布特性. 对于裂变碎片质量分布, 本模型计算结果与实验值最大偏差约1%, 与GEF, TALYS程序计算结果(与实验值最大偏差约2%)相比具有一定优势. 对于发射中子前裂变碎片动能分布, 本模型计算结果与实验数据一致. 结果表明, 所发展的计算模型能够较好地预测232Th(n,f)反应发射中子前裂变碎片数据, 为中子诱发锕系核裂变反应计算提供一种新思路.

惯性约束核聚变研究最近取得可喜成果, 美国国家点火装置NIF装置实验上聚变增益达到了输入激光能量的三分之二. 但是, 这一成果与人们的预期还有较大差距, 需要更深入研究激光与等离子体相互作用初期的动力学过程. 我们发展了一种新方法, 用单发长脉冲电子束团为探针, 测量激光等离子体内电磁场在整个等离子体持续时间内的演化过程. 实验中, 高压静电电子源产生能量0—100 keV 连续可调、脉宽10ns的电子束团. 1 J, 532 nm, 脉宽约4 ns的激光脉冲聚焦到银靶上, 激发产生等离子体. 电子束团穿过激光等离子体, 被其中的电磁场调制后成像, 单发电子束团时间宽度会覆盖整个等离子体持续时间, 通过分析电子束团的调制强度, 推得等离子体内电磁场的变化. 实验上成功实现了单发电子束团对整个激光等离子体内电场的诊断测量, 获得了演化曲线, 推算出实验条件下电子束通过路径上平均电场的最大值约为$ 7.74\times {10}^{5}\;\mathrm{V}/\mathrm{m} $.

质子是太空辐射环境中的主要粒子成分, 随着半导体工艺向着小尺寸高集成度方向不断发展, 质子单粒子效应不容忽视. 通过加速器模拟空间辐射进行地面实验是评价质子单粒子效应最重要的手段, 质子注量率的准确测量是器件考核评估过程中最关键的环节. 本文基于原子能院100MeV质子单粒子效应辐照装置, 突破了宽量程中能质子注量率测量技术, 开发了法拉第筒、塑料闪烁体探测器和二次电子发射监督器等探测工具, 可以对束流进行宽量程范围准确测量, 解决了质子注量率在106—107 p·cm–2·s–1范围内难以测量的关键难题, 并进行了注量率不确定度的分析研究, 同一注量率下法拉第筒和塑料闪烁体探测器的实验测量误差与理论分析误差相符. 对中能质子注量率测量达到了国际同类装置水平. 该研究建立的中能质子注量率测量系统和不确定度分析方法, 为准确评估元器件辐射效应奠定了基础.

硅漂移探测器(silicon drift detector, SDD)是一种高性能X射线探测器, 具有极其广泛的应用. SDD射线探测系统由SDD器件、前置放大器和脉冲处理系统组成, 现有的SDD脉冲处理系统存在脉冲堆积抑制性能差以及易受前级系统参数波动影响的问题, 导致探测系统性能变差. 本文提出一种SDD数字脉冲处理系统, 在该系统中, 模数转换器(analog-to-digital converter, ADC)直接采样前置放大器的输出, 并将数据传输到数字脉冲处理平台进行处理. 结合SDD器件与前置放大器的信号特性, 分析ADC采样位数与采样频率对系统性能的影响; 提出两种优化的ADC采样电路, 防止因ADC采样位数不足引起能量分辨率变差. 对数字脉冲处理系统中的脉冲成形算法进行研究, 结果表明成形信号不会因前级系统的参数变化而畸变, 证明了该数字脉冲处理系统的鲁棒性. 建立完成SDD数字脉冲处理系统, 并对系统进行测试, 验证了系统的正确性.

在局域有限空间中, 如何保证电磁能量的多目标精准均匀恒定无线传输是亟待解决的科学难题. 本文针对此难题, 以具有时空聚焦特性的时间反演技术为基础, 提出一种自动区域选择信道匹配的恒定均匀无线输能方法. 该方法不仅能够依据多径信号的贡献率, 自适应性地补偿不同目标处的信道差异, 还可以利用距离系数动态划分时间反演镜阵元的工作范围, 降低不同目标间的相互影响. 在提高能量聚焦精度的同时, 解决微波无线输能(microwave power transmission, MPT)中多目标能量非均匀传输的问题, 从而实现长时间恒定的多目标均匀MPT.

本文设计了一种双层开口方环和双C型结构的超材料结构, 在太赫兹波段具有双波段的类电磁诱导透明效应. 该结构在1.438 THz和1.699 THz处出现透射峰. 通过电磁场分布分析讨论产生双频带电磁诱导透明的原因, 利用等效电路分析方法进一步解释了超材料中的类电磁诱导透明效应. 研究了超材料开口方环的开口大小和双C型结构距离以及改变入射角度时对透射窗口的影响, 结果发现在改变入射角度时, 所设计材料透射谱线变化较大, 表现出对角度的高敏感性. 同时, 改变环境的介电常数可以得到该结构的透射谱产生明显的红移. 以上研究结果表明该结构在角度滤波器, 折射率传感器等器件中有潜在的应用.

因为寿命长, 并且原子间相互作用容易操控, 所以里德堡原子在量子信息与量子光学领域具有极大的吸引力. 特别地, 偶极阻塞效应成为执行很多量子信息处理任务的物理资源. 本文基于严格的偶极阻塞效应, 将捕获在三个磁光阱中的二能级里德堡原子系综看作超级原子, 在此基础上研究原子数目可调控的三体里德堡超级原子的同相和反相动力学行为, 同时实现W态和两种最大纠缠态的制备. 本工作在量子操控和量子信息处理方面具有潜在的应用前景.

本文针对部分相干幂指数相位涡旋光束的传输特性开展研究, 首先建立了部分相干幂指数相位涡旋光束的传输理论模型; 然后, 仿真研究了部分相干幂指数相位涡旋光束在自由空间和ABCD光学系统中的传输特性, 研究结果表明部分相干幂指数相位涡旋光束在自由空间传输时, 拓扑荷数、幂指数和相干长度都对光强的分布有着一定的影响, 而随着传播距离的增大光斑的面积逐渐增大; 当光束在聚焦系统中传输时, 只有拓扑荷数和幂指数的变化会影响光强的分布, 而相干长度对光束整体强度的分布没有太大的影响, 只影响了光斑的质量. 本文研究成果揭示了部分相干幂指数相位涡旋光束的传输特性, 为其在光学捕获等领域的应用打下了理论基础, 对促进新型光场调控理论及应用研究具有重要的意义.

本文报道了基于腔内球差在端泵Nd:YVO4激光器中选择单一高阶拉盖尔-高斯(LG)振荡模式的实验研究. 在激光谐振腔内使用短焦距透镜引入明显的球差, 使具有不同光斑半径的各阶LG模式的光路在空间上发生分离, 从而实现对模式的选择作用, 1.03 W泵浦功率下线偏振1064 nm激光能够在LG0,±10和LG0,±33之间以单横模工作. 分析发现适当的横模间球差是抑制边模、选择单一高阶LG模式的必要条件, 而过大的球差又会导致单一LG模式自身遭受明显的损耗, 不利于产生高阶的LG模式输出. 据此进一步优化实验参数, 获得了角向指数m达到±75的高阶LG模式输出.

我们提出了二维自相似变换理论, 以聚焦的(2 + 1)维NLS方程(数学称为抛物型的非线性微分方程)为模型, 构建了它被转变为聚焦的(1 + 1)维NLS方程的二维自相似变换, 深入研究了它的空间怪波激发, 发现除了(1 + 1)维NLS方程的Peregrine孤子、高阶怪波和多怪波诱导的线怪波所具有的短寿命特征外, 由Akhmediev呼吸子(AB)和Kuznetsov-Ma孤子(KMS)诱导的线怪波也具有这种短寿命特征. 这与由亮孤子(包括多孤子)诱导的空间相干结构保持形状和幅值不变的演化特征完全不同. 通过图示展现了本文例举的各类线怪波的演化规律. 本文揭示的线怪波激发新机制, 有助于提升对高维非线性波动模型的相干结构的新认识.

利用微环谐振腔阵列进行光码分多址编解码过程中, 微环谐振腔反射谱的自由频谱宽度(FSR)范围制约该系统用户容量的提升. 本文提出了一种新型的基于游标效应的串联哑铃型微环谐振腔光编解码器. 利用Matlab建立了半径分别为40 μm-30 μm-40 μm的哑铃型微环谐振腔光编解码器模型. 详细分析了光反射谱伪模抑制与耦合系数的关系, 研究了耦合系数、码片速率对串联哑铃型微环谐振腔光编解码器性能的影响. 结果表明, 与半径分别为40 μm-40 μm-40 μm的传统串联微环谐振腔编解码器相比, 哑铃型微腔编解码器FSR值扩大了4倍. 理想情况下, 用户容量可呈指数增长. 同时, 互相关峰值比(P/W)与自相关峰值旁瓣比(P/C)分别提高了约33%和8%.

利用新提出的Gilmore-NASG模型, 在考虑液体可压缩效应的边界条件下, 研究了可压缩液体中气泡的声空化特性, 并与利用原有KM-VdW模型计算得到的结果进行了比较. 结果表明, 相比于KM-VdW模型, 由于Gilmore-NASG模型采用新的状态方程来描述气体、液体以及由可压缩性引起的液体密度变化及声速变化, 所以用Gilmore-NASG模型得到的空化气泡的压缩比更大、崩溃深度更深、温度和压力峰值更高. 随着驱动声压幅值的增大, 两种模型给出的结果差别愈加明显, 而随着驱动频率的增大, 两种模型给出的结果差别逐渐减小. 这表明, 在充分考虑泡内气体、周围液体在不同温度和压强下共体积的变化所导致的介质可压缩特性下, 气泡内的温度和压强可能达到更高值. 同时, Gilmore-NASG模型还预测出了气泡壁处液体的密度变化、压力变化、温度变化以及液体中的声速变化. 因此, Gilmore-NASG模型在研究高压状态下气泡的空化特性以及周围液体对气泡空化特性的影响方面具有优点.

基于包含驱动和阻尼的三波非线性相互作用模型, 构建了一个描述高能量粒子测地声模(EGAM)与Dimits区漂移波湍流相互作用的系统, 并在系统的线性增长及非线性振荡阶段分别进行了解析和数值研究. 更进一步的数值结果表明, 在忽略EGAM的贡献时, 该系统具有随着线性驱动/阻尼率等参数的变化, 从极限环振荡经历倍周期分岔最终进入混沌的行为特征.在此基础上, 形式上构建了本系统的非线性饱和Dimits区, 并研究了EGAM对Dimits区漂移波的影响. 结果表明, 对于不同幅度和频率的EGAM, 被调制后的漂移波将表现出受到激发或抑制的效果. 对此, 采用相空间分析的方法给出了相应的解释.

为了研究离子推力器输入参数对工作性能的影响,采用试验研究和理论分析的方法研究了离子推力器加速电压和阳极流率对离子推力器性能的影响. 研究结果表明: 一定范围内离子束流随着加速电压绝对值的减小不断减小, 然后突然增大, 大、小推力模式下的电子返流极限电压分别为–140 V和–115 V, 放电电压、放电损耗随阳极流率减小单调增大, 减速电流单调减小, 通过调节阳极电流、栅间电压、工质气体流量, 功率为300—4850 W下, 推力为11—188 mN, 比冲为1800—3567 s, 效率为34%—67%, 在3000 W时推力器最高效率达到67%, 该转折点对推力器设计和应用有关键意义, 应用要结合在轨任务剖面选择合理的工作参数区间.

水中流光放电是研究水中放电基本物理、化学过程的主要研究对象. 本文利用四分幅超高速相机、采用针-板电极结构、在20—800 μS/cm水电导率范围内研究了水中微秒脉冲流光放电流光丝的再发光和暂停行为, 探讨了高水电导率下观测不到流光丝的再发光的原因. 结果发现: 再发光在不同的流光丝之间交替发生并存在两种模式: 一种为整根丝熄灭后再发光; 一种为只有先端部分发光熄灭随后恢复发光. 随着水电导率的增大, 观测到流光丝的再发光现象的频度急剧减小, 540 μS/cm水电导率时降到零; 在20—800 μS/cm水电导率条件下都可观测到流光丝伴生冲击波串分段现象, 冲击波串分段现象的出现频度在65%以上, 表明在20—800 μS/cm水电导率条件下流光丝的暂停是一种普遍行为. 通过测量两段冲击波的半径差得到流光的暂停时间平均为157 ns, 几乎不受水电导率的影响; 随着水电导率的增大, 流光丝的发光强度显著增大, 水电导率大于350 μS/cm时, 流光丝暂停期间内流光丝的光强度无法衰减到相机分辨水平以下, 在相机获得的发光图像上看上去是持续发光的, 难以分辨出流光丝“熄灭-再发光”过程.

采用分子动力学方法对Ti3Al合金的形核机理进行了模拟研究, 采用团簇类型指数法(CTIM), 对凝固过程不同尺度的原子团簇结构进行了识别和表征, 深入研究了临界晶核的形成和长大过程. 结果表明, 凝固过程体系包含了数万种不同类型的原子团簇结构, 但其中22种团簇结构类型对结晶形核过程起关键性作用. 在晶核的形成和长大过程, 类二十面体(ICO)原子团簇、类BCC原子团簇和缺陷FCC及缺陷HCP原子团簇在3个特征温度点T1 (1110 K), T2 (1085 K)和T3 (1010 K)时达到数量上的饱和, 并根据数量和空间分布随温度的变化, 得到了它们在形核和长大过程相互竞争的关系. 跟踪平行孪生晶粒形成和长大的过程发现, 临界晶核是由FCC原子构成的单相结构, 并未观察到亚稳BCC相优先形核的过程; 平行孪生结构是由FCC单相晶核在沿密排面逐层生长过程中形成的. 结果还表明, CTIM相比于其他微观结构表示方法, 能更为准确地揭示凝固过程微观结构的转变特征.

核聚变堆材料在高能粒子辐照过程中会产生大量点缺陷, 导致辐照脆性和辐照肿胀等现象. 因而, 研究点缺陷在辐照过程中的演变过程至关重要. 点缺陷团簇的一维迁移现象是这种演变过程的主要研究内容之一. 本文采用普通低压(200 kV)透射电镜, 在室温条件下对注氢纯铝中的间隙型位错环在电子辐照下的一维迁移现象进行了观察和分析. 在200 keV电子辐照下, 注氢纯铝中的位错环可多个、同时发生一维迁移运动, 也可单个、独立进行一维迁移运动. 位错环沿柏氏矢量1/3$\left\langle {111} \right\rangle$的方向可进行微米尺度的一维长程迁移, 沿柏氏矢量1/2$\left\langle {110} \right\rangle $的方向一维迁移也可达数百纳米. 电子束辐照时产生的间隙原子浓度梯度是引起位错环一维迁移并决定其迁移方向的原因. 位错环发生快速一维迁移时, 其后会留下一条运动轨迹; 位错环一维迁移的速率越快, 运动的轨迹则越长, 在完成迁移过后的几十秒内这些运动轨迹会逐渐消失.

采用Pekar变分法和幺正变换相结合的方法研究了各向异性量子点中束缚磁极化子的Rashba效应和Zeeman效应. 通过理论推导, 得到束缚磁极化子基态能量的表达式. 讨论了极化子基态能量与横向有效受限长度、纵向有效受限长度、磁场回旋共振频率、库仑束缚势的关系. 由于晶体结构反演非对称性和时间反演非对称性, 极化子能量发生Rashba自旋轨道分裂和Zeeman分裂. 在强、弱磁场下, 分别讨论了Zeeman效应和Rashba效应在能量分裂中所占的主导地位. 由于声子和杂质的存在, 极化子比裸电子态更稳定.

有机-无机卤化钙钛矿材料因具有优异的光电性质而被广泛应用于太阳电池中, 然而材料及器件的稳定性及含铅问题却严重制约其生产发展. 与杂化钙钛矿相比, 无机非铅钙钛矿Cs3Bi2I9因具有更强的稳定性和环境友好性受到人们的广泛关注. Cs3Bi2I9具有单斜、三角和六方3种晶型, 目前, 对Cs3Bi2I9的理论和实验研究主要集中在六方相. 本文基于密度泛函理论的第一性原理对Cs3Bi2I9单斜、三角和六方相的电子性质、载流子有效质量($m^* $)、稳定性和光学性质进行了理论研究. 结果表明, 3种晶相具有相近的稳定性, 三角相因具有较小的直接带隙(1.21 eV)性质成为最具研究潜力的对象. 3种晶相的$m^* $均具有沿a, b方向相同和沿c方向不同的特点, 三角相的电子有效质量最小、且沿a方向的电子有效质量小于c方向. 相比单斜和六方相, 三角相Cs3Bi2I9的光学性质均发生红移现象、具有更优异的光吸收性能. 此外, 3种晶相的光学性质也表现出沿a, b方向相同和沿c方向不同的性质, 且沿a方向的光吸收性能优于c方向. 因此, 对于Cs3Bi2I9钙钛矿, 期待三角晶相沿a方向在光电子器件方面有较好的贡献.

通过理论计算研究了BaF2在高压下的晶体结构及物理性质. 结果表明, 在3.5和18.3 GPa, BaF2依次经历了Fm$ \overline {3} $m-Pnma-P63/mmc两次结构相变, 相变过程伴随着体积的塌缩, 均为一级相变. 约15 GP时, Pnma相晶轴压缩性出现异常, 表现为随压强增大, 晶轴bo轻微增加, ao略微减小. 对其电子态密度进行分析发现, 在16 GPa以后, 由于F1原子的py + pz与px轨道电子离域, 导致其带隙随压强增加而降低. 在约20 GPa时, Pnma相完全转变为P63/mmc相, 相变完成. 对BaF2的拉曼峰位随压强变化进行了计算, 为其高压拉曼光谱行为提供了相应的理论依据. 计算了P63/mmc相在不同压强下的声子色散曲线, 揭示了其卸压过程中的滞后机制, 计算结果还预测该物相至少可以稳定到80 GPa.

采用自旋极化密度泛函理论(DFT)并结合周期平板模型的方法, 研究了NH3在TaC表面的吸附和分解反应机理. 表面能计算结果显示, 以Ta为终止的TaC(0001)面为最稳定的表面; NH3分子通过其孤对电子优先吸附在顶位top位, 而NH2和H最稳定吸附位置为三重hcp位, NH和N吸附在三重fcc位. 过渡态结果表明氮原子的复合反应脱附为整个反应的限速步骤. 电子结构计算结果表明, NH3分子及其片段通过其N原子的2pz轨道与底物Ta的5$ {\rm d}_{z^2} $轨道混合吸附于表面. 随着脱氢反应的进行, 电荷转移现象变得逐渐明显, 吸附质和底物之间的电荷转移在加速NH3脱氢催化过程中发挥重要作用.

在纳米逻辑器件中, 制造低的肖特基势垒仍然是一个巨大的挑战. 本文采用密度泛函理论研究了非对称氧掺杂对石墨烯/二硒化钼异质结的结构稳定性和电学性质的影响. 结果表明石墨烯与二硒化钼形成了稳定的范德瓦耳斯异质结, 同时保留了各自的电学特性, 并且形成了0.558 eV的n型肖特基势垒. 此外, 能带和态密度数据表明非对称氧掺杂可以调控石墨烯/二硒化钼异质结的肖特基接触类型和势垒高度. 当氧掺杂在界面内和界面外时, 随着掺杂浓度的增大, 肖特基势垒高度都逐渐降低. 特别地, 当氧掺杂在界面外时, n型肖特基势垒高度可以降低到0.112 eV, 提高了电子的注入效率. 当氧掺杂在界面内时, n型肖特基接触转变为欧姆接触. 平面平均电荷密度差分显示随着掺杂浓度的增大, 界面电荷转移数量逐渐增多, 导致费米能级向二硒化钼导带底移动, 证实了随着氧掺杂浓度增大肖特基势垒逐渐降低, 并由n型肖特基向欧姆接触的转变. 研究结果将对基于石墨烯的范德瓦耳斯异质结肖特基势垒调控提供理论指导.

二维磁性材料是近几年新兴的研究领域, 该材料在开发自旋电子器件等领域具备良好的应用潜能. 为了了解二维磁性材料的磁性质, 明确体系内各近邻磁性原子间的磁相互作用非常重要. 第一性原理为各近邻磁交换参数的计算奠定了基础. 目前各近邻参数的第一性原理计算常用的是能量映射法, 但这种方法存在一定的缺陷. 本文通过广义布洛赫条件推导了3种常见二维磁性结构的海森伯作用与Dzyaloshinskii-Moriya (DM)相互作用的自旋螺旋色散关系, 这3种结构为四方结构, 元胞包含一个磁性原子的六角结构, 元胞包含两个磁性原子的六角结构. 为了将本文推导的自旋螺旋色散关系应用于实际, 我们通过第一性原理计算了一些材料的海森伯和DM作用的交换参数, 这些材料分别是MnB, VSe2, MnSTe, Cr2I3Cl3. 其中, MnSTe和Cr2I3Cl3都属于二维Janus材料, 磁性原子层的上下层对称性破缺, 整个体系存在DM相互作用.

优化了一种基于表面等离激元银纳米链的马赫-曾德干涉式传感结构. 该结构由参考臂、传感臂及纳米线波导构成. 纳米线波导由银纳米线包裹一定厚度的硅来构成. 引入两条银纳米链分别作为马赫-曾德干涉仪的参考臂和传感臂, 并研究所设计结构的传输特性, 通过降低传输损耗以提高所设计结构的精确度与灵敏度. 相比于两条完全相同的银纳米线作为参考臂和传感臂的情况, 在参考臂和传感臂改为银纳米链后, 传输特性有明显提高, 单位长度损耗明显降低. 这是由于银纳米链中的单元结构之间的长程/库仑相互作用增强了结构中的电磁场, 进而降低了传输损耗. 将两条银纳米链的晶格常数设置为不同的情况, 研究发现, 在特定的银包硅纳米线的宽度与某些占空比下, 含有非对称的银纳米链结构的单位传输损耗小于含有对称的银纳米链结构. 由此可以知道, 具有小损耗的银纳米颗粒链可以弥补大损耗的银纳米颗粒链的传输损失. 利用这个特点, 进一步优化设计结构, 将一侧银纳米链改为纳米线. 改变另一侧银纳米链的晶格常数与占空比, 可以发现大多数情况下, 这类结构传输特性优于含有两条银纳米链以及含有两条银纳米线的结构. 本文的设计结构可以大幅减小传统的马赫-曾德干涉仪的传输损耗, 且在结构的制备过程中容错率高, 在实际应用中有巨大的潜在应用价值.

本文基于粒子群优化算法的结构预测方法结合第一性原理计算, 研究了LiYH4, Li2YH5和Li3YH6在0—300 GPa压力范围内的晶体结构、电子结构、热力学和动力学稳定性. 研究结果表明LiYH4-P4/nmm, Li2YH5-I4/mmm和Li3YH6-P4/nmm结构可分别在169—221 GPa, 141—300 GPa和166—300 GPa压力范围内由LiH和YH3按一定配比加压合成. 富氢化合物的超导电性研究成为近年来高温超导体研究领域的热点, 该研究结果有希望为Li-Y-H三元体系氢化物的超导电性研究及实验合成提供数据支撑.

具有手性晶体结构的MnSb2O6其基态为螺旋磁序, 对外磁场有着响应丰富的铁电性. 本文通过助熔剂法制备了高质量MnSb2O6单晶. 电子自旋共振谱(ESR)的结果表明其共振场具有类似铁磁材料的各向异性温度依赖关系. 这一结果表明MnSb2O6基态的螺旋磁序在外磁场中形成了随磁场方向转动的圆锥磁序相(conical phase). 对共振峰半高宽的进一步拟合得到一个意外小的临界指数, 这表明MnSb2O6中的磁矩具有二维特征并且存在着较强的竞争相互作用.

磁致伸缩材料在传感、控制及能量与信息转换等领域应用前景广阔, 此类材料的性能提升及工程应用已成为研究热点, 但材料在制备与使用中不可避免会出现缺陷. 本文以常用的铁磁性材料铁单质为研究对象, 采用分子动力学方法分别建立无缺陷、孔洞缺陷与裂纹缺陷的铁单质磁致伸缩结构模型, 分析了缺陷形式对铁单质薄膜磁致伸缩行为的影响, 并从微观原子磁矩角度解释缺陷对磁致伸缩行为的影响机理. 结果表明: 缺陷会对其周围的原子磁矩产生影响, 从而影响铁单质薄膜磁致伸缩, 其中孔洞形缺陷对磁致伸缩的影响较小, 裂纹形缺陷对磁致伸缩的影响较大. 裂纹的方向会影响铁单质薄膜的磁致伸缩, 与磁化方向平行的裂纹会降低材料在磁化方向上由初始状态至磁化达到饱和的最大磁致伸缩量; 与磁化方向垂直的裂纹会提高材料在磁化方向上由初始状态至磁化达到饱和的最大磁致伸缩量.

采用多能场复合微细电沉积加工技术, 制备了微观结构渐变的多彩结构色磁性Al2O3-Co复合薄膜. 在沉积电场和与之垂直的偏转电场作用下, 复合薄膜的微观结构、光学特性和磁性沿偏转电场方向呈现渐变特征. 通过建立微观结构等效模型, 理论分析了复合薄膜微观结构变化机理. 通过软件仿真定量分析了沿偏转电场方向Co离子沉积电流密度分布规律, 仿真结果与理论研究和实验结果相吻合. 研究发现, 采用多能场复合的微细电沉积加工技术可以从微观角度调控复合薄膜微区结构, 实现对薄膜微区磁学和光学特性的精细调控.

超级电容器以功率密度高、寿命长、环境友好等优点在各种能量存储设备中受到广泛关注. 所以, 提高电极材料的储能性能对超级电容器的开发与应用具有重要的意义. 具有特定纳米结构的功能材料作为超级电容器电极材料时具有优异的电化学性能, 原因在于其能提供丰富的电化学活性位点、高的比表面积和增加电解质与材料的接触面积. 因此, 本文以ZIF-67纳米晶为模板, 利用硝酸盐刻蚀的方法制备中空笼状镍钴层状氢氧化物(NiCo-LDH), 并研究其作为超级电容器电极材料的储能性能. 借助X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、低温氮气吸附/脱附和电化学测试等手段分析所得NiCo-LDH的结构、形貌和电化学性能. 结果表明: NiCo-LDH由纳米片组装形成中空笼状结构, 拥有丰富的介孔和大孔孔道以及较高的比表面积, 从而有助于增加电活性位点, 促使电解液与电极材料的充分接触, 进而显著提高材料的储能性能. 当刻蚀用镍、钴盐质量比为1∶1时, 样品Ni1Co1-LDH的比电容可达801 F·g–1(电流密度为0.5 A·g–1), 且在大电流密度下(10 A·g–1)仍能保持582 F·g–1的比电容; 在电流密度15 A·g–1的条件下经过2000次循环后, 其比电容值保持为初始值的100.2%, 表现出优异的储能性能和潜在的应用价值.

基于线性硬化塑性本构模型, 建立了冲击载荷作用下弹塑性球面应力波场的理论求解方法. 首先, 分析了冲击载荷卸载速率对球面应力波传播的影响, 得到了3种不同类型的应力波传播图像. 在此基础上, 建立了弹性阶段、塑性加载阶段以及卸载阶段球面波动方程的理论求解方法, 给出了质点位移、质点速度、应力和应变等物理量的计算方案. 与已有理论方法相比, 该方法考虑了不同载荷卸载速率条件下应力波的不同传播情况, 并且给出了卸载阶段应力波参量计算方法, 具有更广的适用范围. 利用上述方法计算了恒定冲击载荷和不同指数衰减冲击载荷作用下弹塑性球面应力波场参量, 在弹性阶段和塑性加载阶段, 理论计算得到的物理量与已有理论方法和数值模拟结果基本吻合, 在卸载阶段, 已有理论方法不再适用, 而本文理论计算得到的物理量与数值模拟结果基本吻合, 验证了该理论方法的正确性.

苯乙烯和喹啉是有机荧光材料的常用官能基团, 已经在有机发光二极管(OLED)中得到了应用. 本文用一种苯乙烯基喹啉衍生物2,2'-(2,5-二甲氧基-1,4-苯二乙烯基)双-8-乙酰氧基喹啉(MPV-AQ)同时作为发光材料和电子传输材料, 研究了它在OLED器件中的稳态和瞬态光电性质. 研究发现, 在基于N,N’-二(萘-1-基)-N,N'-二苯基-联苯胺(NPB)/MPV-AQ的双层OLED中, 电子以Fowler-Nordheim(FN)隧穿的方式从阴极注入到MPV-AQ层, 这与MPV-AQ单电子器件中电子以Richardson-Schottky(RS)热电子发射的注入方式完全不同. 这种电子注入方式的差别, 主要是由于MPV-AQ的电子迁移率较低, 大量空穴在NPB/MPV-AQ界面处形成电荷积累, 使得MPV-AQ层的能带发生了弯曲, 造成阴极一侧的电子隧穿距离减小, 从而导致了FN隧穿的发生. 通过拟合稳态电流-电压特性得到了电子注入势垒为0.23 eV, 通过瞬态电致发光的延迟时间计算得到MPV-AQ的电子迁移率在10–6 cm2/(V·s)数量级, 通过瞬态电致发光的衰减获得了复合系数, 并发现复合系数随电压增大而减小, 与这种发光器件的效率滚降规律一致. 本研究为弄清OLED中载流子的注入、传输和复合等基本物理过程提供了基础, 能够为提高器件性能提供有益的帮助.

采用溶胶-喷雾制备了多壁碳纳米管增强氧化铝基球形复合粉体, 采用放电等离子真空快速烧结成型. SEM分析测试结果表明, 多壁碳纳米管在氧化铝基体中呈网络分布, 且主要位于晶界处, 少量呈穿晶分布. 复合材料性能分析测试结果表明, 当多壁碳纳米管的质量分数为0.5%时, 复合材料的维氏硬度相对纯的氧化铝提高了32.6%; 热扩散系数在不同测试温度下相对纯氧化铝的平均提高幅度为27.2%. 此外, 当多壁碳纳米管质量分数达到0.5%时复合材料呈导体, 根据渗流导电理论拟合得到实验制备复合材料的渗流阈值为0.32 wt.%, 说明多壁碳纳米管在氧化铝基体中分散良好.

由于具有适合的带隙和较高的稳定性, CsPbIBr2无机钙钛矿被认为是一种较有前景的太阳能电池光吸收材料. 但是目前报道的CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池效率还偏低, 主要原因是制备的CsPbIBr2钙钛矿膜质量差、缺陷多. 本文通过将醋酸纤维素(CA)加入CsPbIBr2钙钛矿前驱体溶液中改善CsPbIBr2钙钛矿结晶过程, 从而制备高质量的CsPbIBr2钙钛矿膜. 实验结果表明, CA中的C=O基团与前驱体溶液中的Pb2+间存在明显的相互作用, 这种相互作用结合CA加入引起的前驱体溶液粘度增加, 使CsPbIBr2钙钛矿的结晶速率明显降低, 从而制备了致密、结晶度高、晶粒尺寸大、晶界和缺陷少的高质量CsPbIBr2钙钛矿膜. 同时, CA的保护作用显著提高了CsPbIBr2钙钛矿膜的稳定性. 用碳材料层作为空穴传输层和背电极, 制备结构为FTO/TiO2/CsPbIBr2钙钛矿膜/碳层的碳基CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池. 在100 mW/cm2光照下, CA-CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池的效率达到7.52%, 比未加CA的CsPbIBr2钙钛矿电池提高了40%. 同时, 将CA-CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池在空气环境中贮存800 h, 其效率仍保持初始值的90%以上, 表明具有较高的长期稳定性.